Zeitschrift für Kernenergiewissenschaft und Energieerzeugungstechnologie

Einfluss des Säuregehalts der wässrigen Phase auf das thermische und radiolytische Abbauverhalten des PUREX-Lösungsmittels

Mishra S, Mallika C, Pandey NK, Kamachi Mudali U

Die Wiederaufbereitung abgebrannter Brennstoffe aus schnellen Reaktoren mit hohem Pu-Gehalt durch das PUREX-Verfahren erfordert eine Extraktion mit hohem Säuregehalt, um die Störung durch störende Spaltprodukte zu vermeiden. Daher erfordert die Entwicklung eines Prozessflussdiagramms unter diesen Bedingungen die genaue Bestimmung der hydrodynamischen Eigenschaften des Lösungsmittels. Dazu wurden die durch Salpetersäure induzierten thermischen und radiolytischen Veränderungen der physikochemischen Eigenschaften von Tri-n-butylphosphat in n-Dodecan als Funktion der Säurekonzentrationen in der wässrigen Phase im Laufe der Zeit bei 40 und 60 °C und als Funktion der absorbierten Gammadosis von bis zu 20 MRad untersucht. Die Bildung von Dibutylphosphat im thermisch zersetzten Lösungsmittel deutete darauf hin, dass die Temperatur während des Zerfalls eine entscheidende Rolle für den Säuregehalt der wässrigen Phase spielt. Die Messung der Zirkoniumretention durch die zersetzten organischen Phasen ergab, dass die Metallretention mit zunehmender Dauer des Zerfalls bei einer bestimmten Temperatur und einem bestimmten Säuregehalt oder einer absorbierten Gammadosis signifikant zunahm. Das Waschen mit Alkali zur Wiederherstellung der ursprünglichen Qualität des Lösungsmittels war bis zu einem gewissen Grad wirksam. Die Radiolyse des Lösungsmittels bis zu einer absorbierten Dosis von 20 MRad führte bei höheren Säuregehalten zur Bildung von Verbindungen auf Basis von Carboxyl- (COOH) und Nitrogruppen (NO ₂ ), wie aus den FT-IR-Spektren hervorgeht.