Zeitschrift für Nanomaterialien und molekulare Nanotechnologie

Mesoporöses Galliumoxid als Katalysator für die Synthese von Propyl-N-Octylcarbamat aus CO2, n-Propanol und n-Octylamin

Javishk Shah, Jeremiah Ort und Maria L Carreon

Hintergrund: Es besteht ein zunehmendes Interesse daran, Kohlendioxid als Ressource und Geschäftsmöglichkeit zu betrachten und nicht als Abfall mit Entsorgungskosten. Zu den zahlreichen spezifischen Motivationen für die Herstellung von Plattformchemikalien wie Carbamaten aus CO2 gehören die niedrigen oder gar keine Kosten dieses Rohstoffs und das Potenzial, ein wirtschaftlicherer Weg zu sein. Dieser Weg erfordert jedoch die Entwicklung von Materialien mit anpassbaren Morphologien und Textureigenschaften, die eine verbesserte katalytische Leistung sowie besondere Struktur- und Adsorptionseigenschaften als herkömmliche Materialien aufweisen. Galliumoxid kann rational zu kristallinen porösen Materialien verarbeitet werden, die äußerst wünschenswerte Eigenschaften wie kontrollierte Morphologie, gleichmäßige Mikroporen und große Oberflächen mit außergewöhnlicher chemischer und thermischer Stabilität kombinieren.

Methode: Die Synthese wurde in einem Batch-Reaktor mit mesoporösem Galliumoxid als Katalysator durchgeführt, während n-Octylamin und n-Propanal die Reaktanten waren. Der Reaktor wurde mit CO2 unter Druck gesetzt. Die Reaktionstemperatur betrug 200 °C und die Reaktionszeit 24 Stunden.

Ergebnisse: γ-mesostrukturiertes Galliumoxid mit großer Oberfläche wurde als Katalysator für die Synthese von Carbamaten aus CO2 getestet. Die mesostrukturierten Katalysatoren zeigten eine hohe Umwandlungsrate von ≈ 69 %, die deutlich höher war als bei ihren nicht-mesostrukturierten Gegenstücken. Nach dem Recycling der Katalysatoren blieb die γ-Galliumoxidphase erhalten und zeigte nur einen geringen Rückgang der katalytischen Aktivität. Die Selektivität der Carbamate war bei kleinen Porendurchmessern höher, was auf die verbesserte Diffusion des linearen Carbamats im Vergleich zu den verzweigten Harnstoffderivaten zurückgeführt werden kann.

Schlussfolgerung: Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen den erfolgreichen Einsatz von mesostrukturiertem Galliumoxid zur Synthese von Carbamaten aus CO2. Der hohe Umsatz des mesostrukturierten γ-Galliumoxids im Vergleich zu den nicht-mesostrukturierten Katalysatoren ist auf die große Oberfläche zurückzuführen.